同时，中央决定由打入敌人内部的李克农、钱壮飞、胡底三人成立一个特别党小组，李克农任组长，由中央特科情报科长陈赓负责联系。他们三人战斗在敌人心脏，被誉为我党情报战线著名的“龙潭三杰”。三人互相配合，获取了国民党反动集团大量重要情报，为反对国民党反动统治、保卫党的机关做了大量工作。１９３０年冬到１９３１年２月，钱壮飞将国民党蒋介石对革命根据地发动第一、二次“围剿”的命令，以及相应兵力部署等重要情报，经李克农、陈赓等报告党中央，对红军正确决策，打破敌人“围剿”，起了重要作用。他还利用国民党各系统间钩心斗角的矛盾，巧妙掩护自己的工作，并借敌人之手除掉那些罪大恶极的特务。

    １９３１年４月２５日晚，正独自值班的钱壮飞一连收到武汉发给徐恩曾的特急密电六封，他当机立断拆译密电。原来，长期负责中共中央机关保卫工作的顾顺章在武汉被捕叛变，要将在上海的中共中央机密全数供出。这一情况令钱壮飞极为震惊。他知道顾顺章也了解自己的情况。千钧一发之际，他不顾个人安危，及时将情况报告给党中央，冷静地通知中央机关和相关同志尽快撤离。２６日早晨，钱壮飞像平常一样，若无其事地把这些密电当面交给徐恩曾后，从容不迫地离开敌营。接到钱壮飞的情报，周恩来指挥在上海的中共中央各机关立刻采取行动，中共中央、中共江苏省委和共产国际远东局的机关立即全部转移。钱壮飞为保卫中共中央机关的安全做出了重大贡献。

    随后，钱壮飞进入中央革命根据地，历任中央革命军事委员会政治保卫局局长、总参谋部第二局局长等。１９３４年１０月参加长征。１９３５年遵义会议后被任命为红军总政治部副秘书长。同年４月牺牲于贵州省金沙县后山乡，时年３９岁。